Grande canonista, brilhou na cátedra, no púlpito e no claustro. Pregou uma cruzada contra os mouros, e compôs uma suma de casos de consciência que exerceu sobre o direito canónico e a moral uma influência benéfica e durável através dos séculos.
Raimundo nasceu por volta de 1176, no castelo de Penhaforte, perto de Villafranca del Panadés, na Catalunha. Seus pais eram ricos e nobres, e descendiam dos antigos Condes de Barcelona; eram também aparentados com a casa real de Aragão. Fez os seus estudos na escola da catedral de Barcelona, e depois formou-se em letras com tal êxito, que o bispo o convidou a leccionar retórica e lógica naquela escola. Raimundo tinha então vinte anos. Desapegado de qualquer interesse humano, ensinava gratuitamente, dando a todos o exemplo de suas virtudes.
Em 1210, aos trinta anos, Raimundo partiu para a famosa Universidade de Bolonha, para estudar direito civil e eclesiástico, fazendo a viagem a pé e pedindo esmolas pelo caminho.
Em Briançon, França, presenciou um estupendo milagre operado por Nossa Senhora de Delbeza: um jovem fora assaltado por ladrões que lhe furaram os olhos e lhe cortaram as mãos; tendo implorado o auxílio da Virgem, esta restituiu-lhe as mãos e os olhos. O relato autêntico deste facto passou para a História, escrito pelo próprio São Raimundo de Penhaforte.
Estudando com a diligência e auxiliado pela sua boa inteligência e feliz memória, São Raimundo doutorou-se com brilho em 1216. Foi então escolhido, por aclamação, para ensinar na própria universidade, onde os alunos eram sobretudo nobres e letrados.
De volta a Espanha, em 1222, pediu a admissão nos dominicanos. Fazia apenas oito meses que São Domingos falecera, e os seus súditos estavam ainda no primeiro fervor da vocação. São Raimundo ia completar quarenta e sete anos, mas começou o noviciado com o fervor do mais jovem postulante.
Segundo a tradição, nessa época Nossa Senhora apareceu em sonhos, na mesma noite, a São Raimundo, a São Pedro Nolasco, seu dirigido, e ao Rei Jaime I, inspirando-lhes o desejo de fundar uma ordem religiosa e militar cujos membros se obrigassem, por voto, a redimir os cativos em poder dos mouros.
Assim surgiu, no dia 10 de agosto de 1223, a Ordem de Nossa Senhora das Mercês para a Redenção dos Cativos. São Raimundo redigiu o corpo de prescrições e regras para a nova Ordem, inspiradas na dos dominicanos. Mais tarde, em Fevereiro de 1235, foi ele também que obteve do Papa Gregório IX a aprovação definitiva da Ordem.
Em 1229, o Legado da Santa Sé em Espanha pediu a Raimundo que lhe preparasse o terreno para pregar uma cruzada contra os mouros naquele país. O santo pregou a indulgência da cruzada, ouvia confissões e dispunha com prudência os corações, de maneira que, chegando o legado, encontrasse já os ânimos das pessoas bem dispostos para implementar as medidas ordenadas pelo Concílio de Latrão.
Pelo seu êxito nessa missão, o Papa escolheu-o para seu confessor, capelão e penitenciário. Nessa qualidade, São Raimundo foi responsável pela redacção de inúmeros documentos pontifícios. Em 1239, foi eleito Geral dos Dominicanos, mas resignou no ano seguinte, para continuar o seu apostolado mais universal.
São Raimundo de Penhaforte morreu no dia 6 de Janeiro de 1275, já nonagenário, sendo canonizado em 1601.
