Chamado Nonnatus (“não nascido”) porque foi extraído vivo das entranhas de sua mãe já morta, este santo viu a luz em Portel, Espanha, cerca do ano de 1200. Os pais eram de pequena nobreza, mas empobrecidos, de maneira que a criança teve, desde muito cedo, de guardar o gado da família nas montanhas de Lérida, onde havia uma ermida dedicada a São Nicolau, com uma imagem de Nossa Senhora da qual era devotíssimo.
Um dia, a Mãe de Deus falou-lhe, recomendando-lhe que entrasse para recém-fundada Ordem de Nossa Senhora das Mercês, para a redenção dos cativos em terras dos mouros. Depois de conseguir a licença paterna, Raimundo foi para Barcelona, onde se apresentou a São Pedro Nolasco, fundador da Ordem, a quem pediu a admissão na mesma.
Destinado desde muito cedo ao ministério da pregação e da catequese, em particular para os cristãos remidos aos infiéis, o santo sonhava com maiores e mais difíceis empresas: queria resgatar os cristãos que ainda gemiam em terras infiéis. Entretanto, reunia esmolas mendigando de porta em porta, para os socorrer. Conseguiu enfim, em 1224, entrar pelo reino mouro de Valência, para remir e consolar os cativos, libertando 140. Dois anos depois, acompanhou o próprio São Pedro Nolasco até Argel e, não chegando o dinheiro que levavam para remir todos os cativos, ficou como refém entre os mouros.
Já ordenado sacerdote, voltou a África em 1229, desembarcando em Argel, onde esteve em perigo de perder a vida devido à liberdade apostólica com que falava e discutia com mouros e judeus. A expedição mais célebre do santo foi a do ano de 1236, a Tunes, ou mais provavelmente a Argel. Foi novamente feito refém, enquanto se conseguia o dinheiro necessário para o seu resgate.
Dedicava-se com liberdade à evangelização dos infiéis, o que excitou a ira dos mais rebeldes, que o açoitaram e lançaram numa masmorra. Mas, como insistia em continuar a pregar os ensinamentos de Cristo, os mouros furaram-lhe os lábios com um ferro em brasa e prenderam neles um cadeado, que só abriam para lhe dar uma parca ração.
Quando chegou o seu resgate, São Raimundo, esgotado pelas flagelações, a fome e os maus tratos, voltou a Espanha. A sua fama de santo e valente pregador havia chegado até ao Papa Gregório IX, que, pelo ano de 1239, lhe enviou o chapéu cardinalício. O Romano Pontífice já havia encarregado o santo de ir a França convencer São Luís rei a partir para a Terra Santa.
São Raimundo estava a caminho de Roma, aonde Gregório IX o tinha chamado, quando adoeceu gravemente em Cardona, e morreu santamente, no ano de 1240.
